向清山1， 王新哲2， 周琪2， 连一仁1， 牛江宇1， 孙树堂1， 高旭东1，王智鹏1， 庄大杰1， 孙洪超1， 李国强1
1.中国辐射防护研究院， 太原 030006； 2.国家国防科技工业局 核技术支持中心， 北京 100071
引用格式：
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DOI：10.13732/j.issn.1008-5548.2026.03.004
收稿日期： 2025-06-05， 修回日期： 2025-11-05，上线日期： 2025-12-06。
基金项目： 国防科工局核技术支持中心项目，编号：HNKF202230（36）。
第一作者： 向清山（2000—），男（土家族），硕士研究生，研究方向为放射性运输容器智能化无损检测技术及放射性气溶胶泄漏机理研究。E-mail：2843050003@qq.com。
通信作者： 王新哲（1989—），男，副研究员，硕士，研究方向为先进核设施核安全监管。E-mail：13974350319@163.com。
摘要： 【目的】 为了给核燃料循环设施放射性液体泄漏的源项评价提供基础数据，以硝酸铈溶液作为放射性溶液的非放射性替代物，分析在不同温度条件下由破口泄漏的硝酸铈溶液形成的气溶胶颗粒的释放行为，建立温度与释放分数之间的数量关系。【方法】 在温度不同的条件下进行硝酸铈溶液泄漏模拟实验，研究各粒径区间级别的气溶胶颗粒的粒子数浓度、质量浓度随时间的变化规律；依据气溶胶颗粒浓度的微分方程，绘制在溶液温度不同的条件下气溶胶颗粒质量浓度和时间的关系曲线，计算小孔喷射泄漏率、平衡状态下气溶胶颗粒的质量浓度、人体可吸入气溶胶颗粒生成率以及释放分数，确定释放分数与温度之间的函数关系，最后进行实验误差分析。【结果】 在溶液温度相同的条件下，各粒径区间级别的气溶胶颗粒的粒子数浓度和质量浓度均随时间的增加由快速上升逐渐趋于平衡状态；硝酸铈溶液温度越高，同一粒径区间级别的气溶胶颗粒的粒子数浓度和质量浓度的上升速率越快、平衡状态时的峰值越高；小孔喷射泄漏率、平衡时气溶胶颗粒的质量浓度、人体可吸入气溶胶颗粒生成率及释放分数均随着溶液温度的升高而增大；硝酸铈溶液温度分别为40、 50、 60、 70、 80、 88 ℃时，释放分数分别为2.99×10-5、4.41×10-5、5.40×10-5、8.23×10-5、1.147×10-4、1.632×10-4。【结论】 释放分数与硝酸铈溶液温度的三次方呈线性关系，释放分数量级为10-5~10-4。
关键词： 温度； 放射性液体泄漏； 气溶胶颗粒； 质量浓度； 释放分数
Abstract
Objective Cerium nitrate solution was used as a non-radioactive substitute for radioactive solutions. This study investigated the release behavior of aerosol particles generated during the leakage of cerium nitrate solution through breaches under different temperature conditions. A quantitative relationship between temperature and release fraction was established. The results provide fundamental data for the source term evaluation of radioactive liquid leakage in nuclear fuel cycle facilities.
Methods Referencing to the standard solution leakage experimental platform developed by the Pacific Northwest National Laboratory （PNNL）， an experimental system was built. Leakage simulations were performed under different cerium nitrate solution temperatures. The particle size distribution， number and mass concentrations of aerosol particles were monitored online via a laser particle size analyzer and an electrical low-pressure impactor （ELPI）. The temporal variation patterns of number and mass concentrations in each particle size range under different temperature conditions of cerium nitrate solution were analyzed. Based on the differential equation of aerosol particle concentration， fitting curves of aerosol particle mass concentration versus time under different solution temperatures were plotted. The orifice jet leakage rate， equilibrium mass concentration of aerosol particles， and generation rate and release fraction of inhalable aerosol particles were calculated. The functional relationship between release fraction and temperature was determined. Finally， experimental error analysis was conducted.
Results and Discussion Under the same solution temperature conditions， the number and mass concentrations of aerosol particles in each particle size range gradually stabilized from a rapid rise phase to a steady state over time. With increasing solution temperature， both the rate of increase and the peak values of the number and mass concentrations of aerosol particles rose correspondingly. The orifice jet leakage rate， equilibrium mass concentration of aerosol particles， and generation rate and release function of inhalable aerosol particles all increased with solution temperature. At cerium nitrate solution temperatures of 40， 50， 60， 70， 80， and 88 ℃， the orifice jet leakage rates were 7.38， 7.43， 7.50， 7.52， 7.63， and 7.85 g/s， respectively， the generation rates of inhalable aerosol particles were 0.221， 0.328， 0.405， 0.619， 0.875， and 1.281 mg/s， respectively， and the release fractions were 2.99×10-5， 4.41×10-5， 5.40×10-5， 8.23×10-5， 1.147×10-4， and 1.632×10-4， respectively.
Conclusion The release fraction showed a linear relationship with the cube of cerium nitrate solution temperature， with magnitude on the order of 10-5 to 10-4. The obtained release fractions can be used for risk control and source term estimation for radioactive solution leakage accidents in nuclear facilities， providing important reference value for the analysis and evaluation of such leakage accidents.
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