在块状无烟煤和蜂窝煤的PM2.5源谱中贡献更为明显；块状烟煤的PM2.5排放因子为(13 164.2±5 528.4) mg/kg，明显高于块状无烟煤和蜂窝煤的排放因子；2017年我国部分地区散煤燃烧的PM2.5排放量为79.7×104 t，不同地区贡献比例有所差异。摘要： 采集我国主要种类的散煤样品，利用稀释通道采样系统在燃烧腔内模拟居民散煤燃烧方式，通过分析烟气中空气动力学等效直径不大于2.5 μm的颗粒物(PM2.5)滤膜样品的碳组分、 水溶性离子和无机元素的质量浓度，构建散煤燃烧的PM2.5源谱；计算获得散煤燃烧源的PM2.5及其特定化学组分的排放因子，评估污染物排放强度；结合人为活动数据，构建我国部分地区散煤燃烧PM2.5的排放清单。结果表明：不同类型散煤燃烧的PM2.5源谱存在明显差异，元素碳是块状烟煤PM2.5源谱中最主要的贡献组分，而在块状无烟煤和蜂窝煤的PM2.5源谱中贡献更为明显；块状烟煤的PM2.5排放因子为(13 164.2±5 528.4) mg/kg，明显高于块状无烟煤和蜂窝煤的排放因子；2017年我国部分地区散煤燃烧的PM2.5排放量为79.7×104 t，不同地区贡献比例有所差异。
居民在取暖和炊事活动中广泛使用散煤，其燃烧技术(小锅炉、 居民炉灶等)和除尘设施相对简陋，大量未经处理的燃煤烟气被直接排放到大气环境中。散煤燃烧产生的细颗粒物的主要成分为PM2.5，是空气动力学等效直径≤2.5 μm的颗粒物，会导致大气能见度降低、恶化空气质量[1-2]。Zhang等[3]利用WRF-CMAQ模式研究发现，2015年北京雾霾期间居民燃煤源贡献了约46%的PM2.5月均浓度，表明散煤燃烧是我国北方冬季雾霾频发的一个重要贡献源。虽然散煤消费量不及工业用煤和火电用煤，但散煤燃烧仍然造成了严重的环境污染。
完整准确的源排放清单对分析、识别污染物来源、污染事件成因并制定污染控制措施等具有重大意义，而排放因子不仅是表征污染物排放强度的重要参数，也是自下而上建立污染物源排放清单的必要基础数据[4]，因此，对PM2.5这一污染源的排放特征开展研究，可为改善空气质量提供必要的科学依据。
目前，国内外已经开展了大量关于人为源PM2.5排放因子的研究[5-6]。其中对散煤燃烧污染物排放特征的研究[7-8]主要集中在对PM2.5质量浓度和碳组分含量的测定方面，缺乏对水溶性离子、元素等组分含量的测定数据，而有关散煤燃烧排放PM2.5的源谱研究仍然较为少见。一方面，排放源源谱可结合大气受体模型、作为输入参数对大气环境样品分析，判断识别污染源种类，定量确定各类污染源对受体的贡献程度；另一方面，在已知PM2.5源谱特征的基础上，通过PM2.5排放因子可以获得特定化学组分的排放因子(碳组分、 水溶性离子、 无机元素等)，从而可以更准确地认识PM2.5对环境的影响。建立并完善本土化、 区域化的PM2.5源谱是当前的迫切需求。
针对我国本土居民散煤燃烧状况，为了进一步补充PM2.5排放因子基础数据，建立有效的本地化污染源排放因子数据库，降低污染源排放清单的不确定性，本文中采集我国主要种类的散煤样品，利用稀释通道采样系统在燃烧腔内模拟居民散煤燃烧方式，采集烟气中的PM2.5滤膜样品，并分析碳组分、水溶性离子和无机元素的质量浓度，构建我国本土居民散煤燃烧的PM2.5源谱；计算获得散煤燃烧源PM2.5及其特定化学组分的排放因子，评估污染物排放强度；结合人为活动数据，构建我国部分地区散煤燃烧PM2.5的排放清单。通过研究PM2.5排放量的空间分布，为政府识别、评估散煤燃烧源的污染贡献以及制定有效的污染控制政策和法律法规提供科学依据。
散煤的来源及类型如表1所示。在河北、北京等北方地区收集当地居民炊事取暖使用的煤炭信息，按照不同成熟度(烟煤、无烟煤)和不同类型(块状、蜂窝煤)进行编号。
表1 散煤的来源及类型
Tab.1 Sources and properties of residential coal
编号收集地类型形态煤种挥发份Y-1河北原煤块状烟煤Y-2北京原煤块状烟煤Y-3陕西原煤块状烟煤>10%W-1北京原煤块状无烟煤W-2山西原煤块状无烟煤F-1天津型煤蜂窝煤无烟煤<10%
实验室模拟散煤燃烧过程及采样系统示意图如图1所示，用于模拟散煤燃烧过程，主要包含燃烧腔和稀释通道采样系统。实验过程中，为了模拟居民燃烧场景，在燃烧腔中安置一种常用的家用炉子，其下部具备通风口，无烟囱和除尘设施；约100～2 000 g煤炭样品在炉中点燃后，排放的烟气通过稀释通道采样器进行稀释冷却，烟气接近室环境温度后，通过连接在稀释通道采样器上的3个PM2.5采样器(流速为5 L/min)进行捕捉，获得2个石英滤膜样品用于碳组分和水溶性离子分析、1个特氟龙滤膜样品用于称重和无机元素分析。煤炭燃烧的实际采样时间为3～5 h，稀释倍数设定为3～6倍，保证滤膜上化学组分浓度不低于仪器最低检测线。
图1 实验室模拟散煤燃烧过程及采样系统示意图
Fig.1 Schematic diagram of laboratory simulation of residential coal combustion process and sampling system
在采样前后，PM2.5滤膜利用恒温恒湿箱在20～25 ℃以及35%～45%相对湿度下平衡48 h，在超净实验室中利用测量精度为1 μg的ME 5-F微电子天平(Sartorius，德国)进行称重，空白样品的重复称重误差需小于15 μg，源样品需小于20 μg。分别使用热光碳分析仪、 离子色谱仪和能量色散X射线荧光光谱仪测量获得有机碳(organic carbon，OC)、 元素碳(elemental carbon，EC)、 8种水溶性离子
K+、 Mg2+、Ca2+、 F-、 
和
和15种无机元素(Sc、 Ti、 V、 Cr、 Mn、 Fe、 Co、 Ni、 Cu、 Zn、 As、 Br、 Sr、 Cd和Pb)在滤膜上的质量，每次实验获得的3张滤膜PM2.5质量误差平均不超过10%。PM2.5组分分析仪器详见表2。
表2 PM2.5组分分析仪器
Tab.2 Instruments for analysis of PM2.5 composition
仪器名称型号分析组分公司和产地热光碳分析仪Model 2001OC、 ECAtmoslytic Inc., 美国离子色谱仪Dionex-600NH+4、 K+、 Mg2+、 Ca2+、 F-、 Cl-、 NO-3、 SO2-4Thermal Scientific, 美国能量色散X射线荧光光谱仪Epsilon 5 Sc、 Ti、 V、 Cr、 Mn、 Fe、 Co、 Ni、 Cu、 Zn、 As、 Br、 Sr、 Cd、 PbAlmelo, 荷兰
通过重建质量来评价PM2.5的质量平衡，PM2.5质量平衡计算式[9]为
mr=mEC+mo+mi+mg+mt，
(1)
式中： mr为重建PM2.5质量； mEC为EC质量； mo为有机物质量， 定义为1.6mOC, 其中mOC是滤膜上OC质量； mi为无机离子质量，即水溶性离子
和的质量之和； mg为地质矿物质量，定义为mFe/0.003 5，其中mFe是滤膜上Fe元素质量； mt为痕量元素质量，是除Fe和Ti外的其余元素(Sc、 V、 Cr、 Mn、 Co、 Ni、 Cu、 Zn、 As、 Br、 Sr、 Cd和Pb)的质量之和。所有参数质量单位均为μg。
源谱的相似性是在颗粒物来源解析中受到广泛关注的问题，因此采用分歧系数Cmn来评估不同源谱结果之间的相似程度，其计算公式[10] 为
(2)
式中： Cmn为分歧系数， m和n分别代表源谱m和n； K是源谱中组分个数； xkm和xkn为源谱m和n的第k个组分百分数；当2个源谱非常相似时， Cmn值趋向于0，反之，源谱差异性较大时Cmn值就趋向于1。
稀释倍数的计算公式[4]为
(3)
式中： D为稀释倍数； vf是PM2.5滤膜采样流速； va是额外补充流速； vd是稀释采样系统设定的稀释空气流速。所有流速质量单位均为L/min。排放因子表征单位质量散煤燃烧排放出的污染物的质量，其计算公式[4]为
(4)
式中： Ei为第i种污染物的排放因子， g·kg-1； D为稀释倍数； Vs为采样过程中排放烟气的总体积， m3； Vf为通过PM2.5采样滤膜的稀释烟气的总体积， m3； mf为滤膜上累积的PM2.5质量，g； ni为滤膜上第i种污染物占PM2.5的质量分数(PM2.5计算时默认为1)； mcoa为燃烧消耗的散煤质量，kg。以上所有参数在计算结果时均需要换算为标准状态(101.325 kPa，25 ℃)。
为了建立散煤燃烧源PM2.5排放清单，结合特定时间、特定区域的活动数据，利用散煤燃烧PM2.5排放因子进行污染物总排放量的估算。我国省级散煤燃烧PM2.5总排放量估算方法[4]为
(5)
式中： Qj表示j省散煤燃烧PM2.5的总排放量； I为散煤燃烧种类(块状烟煤、 块状无烟煤、 蜂窝煤等)； EPM,i为第i种散煤燃烧PM2.5排放因子， g/kg； mi, j表示j省第i种散煤燃烧的消费量，104t。
对不同类型散煤燃烧时进行PM2.5滤膜采样和质量平衡分析后发现，重建PM2.5质量为称重PM2.5质量的92%～110%，表明碳组分、水溶性离子及无机元素可以很好地代表大部分PM2.5。
根据煤炭的工业分析数值和物理形态，将煤炭样品分为块状烟煤(Y-1、 Y-2和Y-3)、 块状无烟煤(W-1和W-2)和蜂窝煤(F-1)3种类型，不同散煤燃烧排放的重建PM2.5质量如图2所示。从图2可见，散煤燃烧排放PM2.5中有机物的质量分数相对较大，可以达到27%～59%；块状烟煤燃烧中碳元素质量分数为30%～52%，远大于块状无烟煤和蜂窝煤的3%～8%；块状无烟煤和蜂窝煤燃烧排放中的无机离子质量分数高达20%～57%。
图2 不同散煤样品燃烧排放的重建PM2.5质量
Fig.2 Reconstruction of PM2.5 mass for combustion emissions of different residential coal samples
图3为不同散煤燃烧排放PM2.5的平均源谱特征。 同为块状原煤， 烟煤燃烧排放PM2.5中的OC和EC质量分数最大， 分别达到(38.4±10.0)%和(49.7±14.0)%； 无烟煤燃烧排放PM2.5中EC的质量分数仅为(5.4±1.0)%， 但是
的贡献明显， 达到(28.9±6.8)%。 不同于块状原煤， 考虑到制作工艺过程中型煤氧化剂(氯酸盐、 铵盐等)的添加， 蜂窝煤燃烧过程中Cl-和
对PM2.5的贡献达到(21.1±4.3)%和(15.4±3.3)%， 仅次于OC和
图3 不同散煤燃烧排放的PM2.5平均源谱特征
Fig.3 Characteristics of PM2.5 average source spectrum of different residential coal combustion emissions
通过计算源谱分歧系数发现，块状无烟煤和蜂窝煤燃烧排放PM2.5源谱较为类似(Cmn=0.31)，但块状烟煤排放PM2.5的源谱特征与其他2种类型煤炭存在明显不同(Cmn>0.61)。PM2.5的源谱解析研究中往往采用单一源谱指示煤炭燃烧源，结果揭示不同类型煤炭燃烧PM2.5具有不同的源谱特征[11]。在化学质量平衡法(chemical mass balance，CMB)模式中，选用不同类型散煤燃烧的源谱作为输入数据，有助于准确解析不同类型散煤燃烧源对受体PM2.5的贡献。
有机碳与元素碳的质量分数比值(记为OC/EC)是表征气溶胶中PM2.5不同来源的重要参数之一。表3所示为散煤燃烧排放的有机碳与元素碳的质量分数比值。由表3可以发现，3种不同类型散煤燃烧的OC/EC 变化很大，其中块状烟煤的OC/EC为0.83±0.42，块状无烟煤的OC/EC为6.33±1.33，蜂窝煤的OC/EC为4.82±0.25，与生物质家用燃煤排放的OC/EC(12.9～15.0)具有明显差异[12]。由于煤炭挥发份的质量分数不同，OC/EC会随着煤炭成熟度的提高而减小，在不同形态(块状、蜂窝煤)下，无烟煤燃烧的OC/EC是烟煤燃烧OC/EC的3.5～4.0倍；同时，利用块状烟煤制作蜂窝煤对比二者的PM2.5排放特征发现，型煤技术明显减少了约2.5倍左右的EC排放。虽然蜂窝煤具有更大的表面积，利于闷烧状态下OC的产生，蜂窝煤燃烧的OC排放增加了约1.8倍，但最终结果仍导致一定程度上OC/EC的增大[8]。
表3 散煤燃烧排放的有机碳与元素碳的质量分数比值
Tab.3 Ratio of mass fraction of organic carbon to elemental carbon emitted from residential coal combustion
煤种类型OC/EC数据来源块状烟煤0.83±0.42本文1.14～13.6文献[13]0.38～0.44文献[8]0.32～5.56文献[14]块状无烟煤6.33±1.33本文7.78～14.08文献[13]1.49文献[8]3.7文献[14]7.6文献[15]蜂窝煤4.82±0.25本文1.33文献[8]
不同类型散煤燃烧排放PM2.5及其主要化学组分的排放因子如表4所示。家用块状烟煤燃烧排放PM2.5的排放因子为(13 164.2±5 528.4)mg/kg，远大于块状无烟煤和蜂窝煤的，而块状无烟煤和蜂窝煤的PM2.5排放因子没有显著区别。这是由于煤炭的自身性质不同(如挥发分、 灰分、 固定碳含量等组分差别)以及燃烧条件的差异(如通风供氧量、燃烧密度等)会直接影响燃烧过程，从而导致排放因子有较大的变异性[8]。本文中的研究结果也表明，煤炭挥发分是影响颗粒物排放因子最显著的影响因素，挥发分较高的煤炭在燃烧时不容易达到完全燃烧，因此会排放出较多的PM2.5。
由表4还可看到，在PM2.5的主要化学组分中，OC和EC是最主要的贡献组分，最高排放因子来自块状烟煤，其燃烧产生的OC为(3 773.2±1 848.7)mg/kg、 EC为(5 523.3±3 160.1)mg/kg。排放因子其次来自蜂窝煤和块状无烟煤的OC和EC，与文献[13]结果类似。在水溶性离子方面，是所有种类煤炭燃烧排放量最大的离子，其排放因子为98～289 mg/kg，其次为Cl-，排放因子为30～212 mg/kg。蜂窝煤虽然在碳组分排放上与块状无烟煤并无显著差异，但水溶性离子排放因子的加和是块状无烟煤的2.6倍，这种差异一定程度上是因为煤炭加工技术中添加剂(如碳化锯木屑、木碳粉、黄泥等)的影响。在无机元素方面，Ni、 As和Pb作为一般煤炭燃烧的标志元素，块状烟煤的排放也明显高于块状无烟煤和蜂窝煤。
表4 散煤燃烧PM2.5及其主要组分的排放因子
Tab.4 Emission factors of PM2.5 and its major chemical components from residential coal combustion
组分排放因子/(mg·kg-1)块状烟煤块状无烟煤蜂窝煤PM2.513 164.2±5 528.4485.4±68.9648.4±75.7OC3 773.2±1 848.7107.5±18.2119.1±28.2EC5 523.3±3 160.117.4±3.925.0±7.1Cl-212.6±92.530.3±11.6112.4±17.1NO-378.0±25.57.2±2.711.2±3.3SO2-4288.7±131.998.8±45.8143.6±13.7Ni0.18±0.140.01±0.020.04±0.04As0.42±0.470.20±0.310.19±0.15Pb5.6±4.34.5±2.83.7±0.9
以《中国能源统计年鉴2018》中我国省级原煤和型煤用于生活消费的数据作为依据， 确定建立PM2.5源排放清单的方法。 2017年全国原煤和型煤居民燃烧消费量分别为7 591×104、 1 142×104 t， 其中基于原煤产出煤种配比作为烟煤和无烟煤的使用比例[13]， 块状烟煤和无烟煤的消费量分别为5 929×104、 1 336×104 t。根据排放因子可计算出2017年我国散煤燃烧PM2.5的排放量为79.7×104 t。考虑到活动水平数据和排放因子的准确性会影响排放清单的不确定度，可利用蒙特卡罗模拟方法定量评价散煤燃烧PM2.5排放量的不确定性。
假设活动数据散煤消耗量和PM2.5排放因子的概率分布为正态分布， 活动数据变异系数选取为20%[16]； 选取本文中不同散煤燃烧PM2.5排放因子的标准偏差作为变异系数(12%～41%)， 通过100 000次数据模拟后， 根据蒙特卡罗模拟方法获得的2017年我国散煤燃烧PM2.5排放量的频次分布如图4所示。由图4可知，散煤燃烧PM2.5排放量的2.5分位数、 中位数和97.5分位数分别为14.8×104、 79.7×104、 158.9×104 t，其在95%置信区间下的总体不确定性为[-81%, 99%]。
图4 2017年我国部分地区散煤燃烧PM2.5排放量的频次分布
Fig.4 Frequency distribution of PM2.5 emissions from residential coal combustion in some areas of China in 2017
2017年我国部分地区散煤燃烧PM2.5的排放清单如表5所示，可用于探讨其空间分布特征。由于所处地理位置、 经济发展水平、 人口分布密度及农村城市人口比例等方面的差异，因此不同地区的PM2.5排放量相差悬殊。其中，散煤燃烧排放PM2.5最多的地区为河北和贵州，占到全国总排放量的31%，这主要是因为河北和贵州的农村人口众多，煤炭资源相对丰富，取暖、炊事等主要依赖煤炭；相比之下，河南农村区域虽然也分布较广；但由于其广泛采用型煤为居民煤炭类型，其使用量为原煤的5倍，因此其PM2.5排放仅为全国的0.8%。
表5 2017年我国部分地区散煤燃烧PM2.5的排放清单
Tab.5 Emission list of PM2.5 from burning residential coal in some areas of China in 2017
地区PM2.5排放量×10-4/ t原煤(烟煤)原煤(无烟煤)型煤总和地区PM2.5排放量×10-4/ t原煤(烟煤)原煤(无烟煤)型煤总和北京1.870.020 1.88湖北5.230.040.025.29天津0.640.010 0.65湖南4.960.040.035.04河北14.97 0.130.0715.17广东0.500 0.010.52山西5.430.050.035.50广西0.090 0 0.09内蒙古4.130.030 4.17海南0 0 0 0 辽宁1.840.020 1.85重庆0.450 0 0.45吉林1.980.020 2.00四川1.050.010 1.07黑龙江3.630.030 3.66贵州9.780.080 9.86上海0.040 0 0.04云南3.240.030.013.27江苏0 0 0 0 西藏0 0 0 0 浙江0.180 0.010.20陕西2.780.020 2.81安徽1.180.010.041.24甘肃3.110.030.063.20福建0.240 0 0.24青海1.090.010 1.10江西0.790.010.070.87宁夏0.560 0 0.57山东2.100.020.232.36新疆5.900.050 5.95河南0.470 0.150.63
1)不同类型散煤燃烧的PM2.5排放特征存在差异，其中块状烟煤PM2.5源谱中EC含量最为丰富，达到(49.7±14.0)%；块状无烟煤和蜂窝煤PM2.5源谱较为类似，
的贡献高于EC，是OC外最主要的贡献组分。
2)块状烟煤、块状无烟煤和蜂窝煤PM2.5排放因子分别为(13 164.2±5 528.4)、 (485.4±68.9)、 (648.4±75.7)mg/kg，挥发份高的煤炭会排放出较多的PM2.5。蜂窝煤水溶性离子的排放因子是块状无烟煤的2.6倍，表明煤炭加工技术中添加剂会影响煤炭燃烧的颗粒物排放。
3)构建了我国部分地区散煤燃烧PM2.5排放清单。2017年我国部分地区散煤燃烧的PM2.5排放量为79.7×104 t，不同地区贡献比例有所差异，其河北和贵州贡献了全国总排放量的31%，这与该地区的农村人口密度和煤炭产量有关；河南贡献比例较小，表明型煤替代原煤对污染物减排的有效性。
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Abstract: Samples of main types of residential coal in China were collected and the combustion mode of residential coal was simulated in combustion chamber by using the dilution channel sampling system. By analyzing the mass concentrations of carbon components, water-soluble ions and inorganic elements in particulate matter with an aerodynamic diameter less than 2.5 μm(PM2.5) filter membrane samples in the flue gas, the PM2.5 source spectrum of residential coal combustion was constructed. The emission factors of PM2.5 and its specific chemical components from coal combustion sources were calculated and the emission intensity of pollutants was evaluated. Combined with human activity data, the PM2.5 emission list of coal combustion in some areas of China was constructed. The results show that the PM2.5 source spectra of different types of coal combustion are significantly different. Elemental carbon is the most important contributing component in PM2.5 source spectra of block bituminous coal, while 
contributes more significantly in PM2.5 source spectra of block anthracite and honeycomb coal. The PM2.5 emission factor of block bituminous coal is (131 64.2±5 528.4) mg/kg, which is significantly higher than that of block anthracite and cellular coal. In 2017, PM2.5 emission from coal combustion in some regions of China is 79.7×104 t and the contribution ratio of different regions is different.