颗粒物料混合技术与装备广泛应用于化工、制药、农业和冶金等行业，颗粒物料混合的均匀性直接决定产品的最终质量。美国食品药品总局出台的关于粉末物料混合过程中检测及均匀性的指导意见中提到，相对标准偏差低于6%时混合才能达到均匀性要求[1]，而我国在混合行业没有提供统一的评价机制和标准。在保证混合质量的情况下， 如何提高产量， 缩小设备尺寸， 实现连续混合是目前混合领域研究的重点之一。
就混合方式来说，主要有机械混合和气力混合2种方式。机械混合有浆式[2-4]和无浆式[5-7]，气力混合分为轴向进气式[8]与切向旋转进气式[9]。国内所研究与使用的绝大部分混合方式为机械间歇式，无法保证不同批次产品的一致性，混合效率低，效果差[10-11]。对于气力混合方式，在颗粒属性相差较大的情况下，由于颗粒受到的离心力和曳力的作用，因此易在轴向和径向出现分层现象。
相比国外，国内对连续化混合设备起步较晚、研究较少。Aditya 等[12]提出了一种具有卧式三角形叶片的连续化混合设备，并建立了工艺参数与混合性能的关系，证明了连续化混合的可行性。Toson等[13]简述了一种立式的连续混合机，其主要依靠重力实现连续出料，依靠搅拌实现连续混合。Rehrl等[14]提出运用利用红外光谱仪在线监测连续混合终端颗粒的均匀程度。Terashita等[15]使用离散元软件模拟了填充料量对高剪切混合机混合性能的影响规律。
目前， 制药工艺正面临从传统的间歇式批量制药工艺向连续化制药工艺飞跃， 其中制药粉体的连续化混合工序是技术关键。 近年来， 对一致性可控混合工艺与装备的研究倍受国、 内外学者青睐。 如何准确预测与评价混合的均匀性， 如何精密调控混合均匀性的一致性一直是行业的共性技术问题。
基于这一工程背景，为了实现粉体混合均匀性的实时检测、评价与控制，本文中构建连续化啮合反向旋转双螺杆物料混合机三维模拟模型，确立混合均匀性评价指标，阐述颗粒混合过程机理，分析螺杆转速与混合时间对混合均匀性的影响，建立螺杆转速与相对标准偏差的关系式，为实现均匀混合粉体在线控制提供依据。
1 颗粒接触模型的建立
采用Hertz-Mindlin无滑动接触模型[16]，其结构参数和物理意义如下：设半径分别为R1、 R2的2个球形颗粒发生弹性接触，法向重叠量的计算公式为
δn=R1+R2-|r1-r2|，
(1)
式中： r1、 r2是2个颗粒球心位置矢量。2个颗粒间的法向力计算公式为
(2)
式中： E*、 R*分别为颗粒的等效杨氏模量、等效半径，其计算公式为
(3)
(4)
式中： E1、 v1和E2、 v2分别为颗粒1和颗粒2的杨氏模量、泊松比。法向阻尼力的表达式为
(5)
式中： m*为等效质量， vn-rel为相对速度的法向分量， β为系数， Sn为法向刚度，各自数学表达式为
(6)
(7)
m*=1/m1+1/m2，
(8)
Vn-vel=(v1-v2)n，
(9)
式中： m1、 m2为颗粒1、 2的质量， v1、 v2为颗粒1、 2碰撞前的速度， e为恢复系数。颗粒间切向力Ft为
Ft=-Stδ，
(10)
式中： δ为切向重叠量， St切向刚度。 St的计算式为
(11)
式中： G*是等效剪切模量，其计算式为
(12)
式中： G1、 G2分别为颗粒1和颗粒2的剪切模量。切向阻尼力表达式为
(13)
式中： vt-rel为相对速度的切向分量。
2 颗粒混合过程的三维模拟
2.1 混合机三维模型的建立
图1为连续化反向旋转双螺杆混合机三维模型，主要由反向旋转螺杆与筒体外壳组成，螺旋扇叶螺距为50 mm，圈数为10，即有效工作长度500 mm，靠近电机一端有2个物料进口，另一端设置矩形物料出口。
图1 连续化反向旋转双螺杆混合机三维模型
Fig.1 Three-dimensional model of continuous counter-rotating twin-screw mixer
混合2种不同密度的颗粒，以不同颜色进行区分。颗粒半径R均为0.5 mm，2种颗粒进口处的质量流量Q为0.02 kg/s，表1为颗粒物性参数[17]。
表1 2种颗粒物性参数
Tab.1 Physical parameters of 2 kinds of particles
物料泊松比μ密度ρ/(kg·m-3)剪切模G/Pa紫色0.38002.0×106黄色0.37002.0×106
2.2 不同螺杆转速条件下的颗粒混合效果
分别选取螺杆转速为400、 500、 600、 700、 800 r/min， 通过EDEM软件模拟颗粒在混合工作区的混合运动特性、出口处的混合均匀程度，研究螺杆转速与混合均匀性之间的关系。
图2为不同螺杆转速下混合工作区和矩形出口区颗粒混合的效果。由图2可知：在不同转速条件下，在混合工作区混合粉体均匀性沿螺杆轴向离进口距离增大而增大；混合粉体在矩形出口的均匀性随螺杆转速增大而增强。
a)400 r/minb) 500 r/minc)600 r/mind)700 r/mine) 800 r/min图2 不同螺杆转速下混合工作区和矩形出口区颗粒混合效果Fig.2 Mixing effect of particles in mixing working area and rectangular exit area under different screw speeds
3 颗粒混合均匀性评价与分析
3.1 评价指标的确定
为了对颗粒混合均匀性进行定量分析，在混合机出口处构建均匀分布的微单元控制计量体，出口处微单元控制计量体分布示意图如图3所示。图3a为出口处微单元总体分布图；如图3b所示，当颗粒未堆满微单元控制计量体时，会导致取样微单元取样量差距过大；如图3c所示，当颗粒完全堆满微单元控制计量体时，微单元取样量接近，能最大限度保证评价结果的准确性。
a)出口处微单元总体分布b)未堆满微颗粒c)完全堆满颗粒图3 出口处微单元控制计量体分布示意图Fig.3 Schematic diagram of distribution of micro-unit control meter at exit
每一位置的微单元控制计量体中的粉体A的体积分数代表了在此局部位置粉体A分布情况，若此局部位置粉体A的体积分数接近粉体配方中的粉体A的体积分数，表明此局部位置微单元控制计量体中的A粉体分布趋于均匀。如果出口处所有微单元控制计量体中的粉体A的体积分数均接近粉体配方中的粉体A的体积分数，说明连续化反向旋转双螺杆混合机的混合趋于均匀。由此，混合均匀性可以通过微单元控制计量体中的粉体A体积分数的相对标准偏差指标来度量。
现定义出口处第i个微单元控制计量体中粉体A和粉体B的体积分数分别为PAi和PBi，则粉体A体积分数平均值为
(14)
而出口处粉体A的体积分数的相对标准偏差为
(15)
式中：
为粉体混合配方中A粉体的平均体积分数， n为微单元控计量体个数。相对标准偏差反映了连续化反向旋转双螺杆混合机出口处粉体A的混合均匀性。相对标准偏差值越小，表明出口处粉体A混合均匀性越好，越接近配方要求的均匀性。根据美国食品药品总局草案中的建议，相对标准偏差低于6%可认为混合满足均匀性要求。
3.2 螺杆转速对相对标准偏差的影响
图4为出口处的平均相对标准偏差与螺杆转速的关系。由图4可以看出， 粉体出口处的平均相对标准偏差随螺杆转速增加而减小， 增加螺杆转速有利于提高出口处粉体混合的均匀性； 当螺杆转速由400 r/min增至800 r/min， 出口处的平均相对标准偏差由48.08%减小至5.34%， 减幅高达89%， 粉体混合均匀性大幅提高。
图4 出口处粉体A的平均相对标准偏差与螺杆转速的关系
Fig.4 Relationship between the average relative standard deviation of powder A at the outlet and the screw speed
通过对图4曲线的数据回归建模，构建出粉体的体积分数的相对平均标准偏差与螺杆转速的关联理论控制模型为：
σ=-0.001 068 5NT(n)+0.908 2，
(16)
式中： n为螺杆转速。
通过多点光纤近红外光谱仪实时在线检测相对标准偏差， 根据相对标准偏差与螺杆转速的关系式(16)， 通过混合机的变频驱动电机调节转速， 实现在线实时控制混合机粉体混合均匀性和稳定性。
3.3 混合时间对相对标准偏差的影响
图5为不同螺杆转速条件下出口处的相对标准偏差随混合时间的变化。 由图5可以看出， 粉体出口处相对标准偏差随混合时间增加而趋于减小， 因此，增加混合时间有利于提高粉体混合的均匀性。
图5 不同螺杆转速条件下出口处相对标准偏差随混合时间的变化
Fig.5 Change of relative standard deviation at outlet with mixing time under different screw speed conditions
4 颗粒混合过程机理分析
4.1 螺杆转速对颗粒速度的影响
在双螺杆的旋转运动作用下，混合粉体受到叶片的冲击或者摩擦力的作用，使颗粒呈现流化状态，使得混合颗粒运动主要有2种形式：沿螺杆轴向的推进流动和周向螺旋运动。
不同螺杆转速条件下的颗粒速度流线图如图6所示，每个分图的左侧表达了颗粒的轴向推进流动速度、右侧表达了周向螺旋运动速度。
a)400 r/minb) 500 r/minc) 600r/mind) 700 r/mine) 800 r/min图6 不同螺杆转速条件下的颗粒速度流线图Fig.6 Particle velocity streamline diagram under different rotation speed conditions
由图6可知，在螺杆低转速状态时，混合颗粒以沿螺杆轴向的推进流动为主，其混合均匀性差。在螺杆高速转速状态时，混合粉体以周向螺旋运动为主，混合粉体颗粒沿螺杆轴向推进流动相对较弱，其混合均匀性好。
可见，随着螺杆转速提高，混合颗粒的周向螺旋运动增强，混合颗粒的数量增加，强化了混合区的混合颗粒的对流混合、扩散混合、剪切混合性能，强化了粉体混合的均匀性[18]。轴向推进流动对颗粒混合与输送有促进作用，周向螺旋运动对周向和轴向颗粒混合均有促进作用。
4.2 螺杆转速对颗粒停留时间的影响
在连续化反向旋转双螺杆混合机中，沿螺杆轴向流动的粉体颗粒的运动速度低，颗粒在双螺杆混合区中的停留时间长；而颗粒周向螺旋运动速度高，使得颗粒在双螺杆混合区中的停留时间减短。如果混合粉体的运动状态不断由沿螺杆轴向的推进流动转化为机械流化周向螺旋运动，则其混合性能不断增强。可见，混合机螺杆转速对颗粒停留时间的影响较大。混合颗粒停留时间方差δ2计算公式为
(17)
(18)
式中： np为统计颗粒总数， Ti为第i个颗粒的停留时间，
为np个颗粒的平均停留时间。
图7为螺杆转速与混合颗粒停留时间的关系曲线。颗粒停留时间随螺杆转速提高而减小，但其混合性能增强。
图7 螺杆转速与混合颗粒停留时间的关系曲线
Fig.7 Relationship between screw speed and residence time of mixed particles
颗粒停留时间方差δ2可以准确反映混合颗粒在双螺杆混合区中运动状态的相似性。图8为螺杆转速与混合粉体停留时间方差δ2的关系曲线。由图8可知：随着螺杆转速的提高，混合粉体停留时间方差δ2减小，粉体在混合区间运动轨迹与速度更加接近，颗粒混合均匀性增强。
图8 停留时间方差与螺杆转速关系曲线
Fig.8 Relation curve between residence time variance and screw speed
5 结论
为了实现粉体混合均匀性的实时检测、评价与控制，建立了一种连续化啮合反向旋转双螺杆物料混合机三维模拟模型；利用混合机出口处颗粒体积分数的相对标准偏差作为混合均匀性评价指标，建立了螺杆转速与相对标准偏差的关系式，为使用多点光纤近红外光谱仪在线测量获取相对标准偏差值，再通过混合机的变频驱动电机调节转速提供了依据。主要结论如下：
1)在不同转速条件下，在混合工作区混合粉体均匀性沿螺杆轴向离进口距离增大而增大。
2)随螺杆转速增加，粉体出口处的相对标准偏差减小，混合粉体停留时间方差δ2减小，混合粉体在矩形出口的均匀性随螺杆转速增大而增强。当螺杆转速由400 r/min增至800 r/min，出口处的相对标准偏差由48.08%减小至5.34%，相对标准偏差减幅高达89%，粉体混合均匀性大幅提高。
3)粉体出口处相对标准偏差随混合时间增加而趋于减小，增加混合时间有利于提高粉体混合的均匀性。
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